本周完成基于Wannier函数的非线性光学响应计算，成功获得MoS2单层的二次谐波产生（SHG）谱。

理论背景

二次谐波产生 (SHG)

二阶非线性光学响应由二阶极化率张量 $\chi^{(2)}$ 描述：

$$
P_i^{(2\omega)} = \epsilon_0 \sum_{jk} \chi^{(2)}_{ijk} E_j^{(\omega)} E_k^{(\omega)}
$$

对于二维材料，SHG响应与Berry curvature存在内在联系。

MoS2电子结构

MoS2单层为直接带隙半导体：

  • 带隙 $\approx 1.8$ eV
  • K点和K’点处存在谷简并（破缺SOC时）
  • SOC导致谷分裂 $\approx 150$ meV

计算流程

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flowchart LR
  A[DFT计算] --> B[Wannier90]
  B --> C[最大局域化]
  C --> D[计算Berry curvature]
  D --> E[SHG响应]

参数设置

  • DFT软件: VASP
  • Wannier: Wannier90 v3.1
  • k-grid: $12 \times 12 \times 1$
  • 能带拟合: 12个Wannier函数（Mo: d轨道, S: p轨道）

计算结果

SHG光谱

MoS2 SHG spectrum

峰值位置对应A激子 ($\approx 1.9$ eV) 和B激子 ($\approx 2.0$ eV)

SHG张量

分量 值 (pm/V)
$\chi^{(2)}_{xxx}$ 3.2
$\chi^{(2)}_{xyy}$ -1.8
$\chi^{(2)}_{xxy}$ 2.1
$\chi^{(2)}_{yxx}$ 2.1
$\chi^{(2)}_{yyy}$ 0.4
$\chi^{(2)}_{yxy}$ -1.8

Berry curvature

Berry curvature

在K/K’谷处存在显著的Berry curvature峰，与SHG响应一致。

结果分析

  1. MoS2的SHG响应具有明显的各向异性
  2. 激子效应对SHG有重要贡献
  3. Berry curvature与SHG的关联验证了理论预测

下一步

  1. 扩展到TMDC家族：WS2, MoSe2, WSe2
  2. 计算三层MoS2的SHG响应
  3. 探索应力调控对SHG的影响